ชีวิตในวัยหนุ่ม มีจิตใจรักงานเขียนหนังสือและการ์ตูน ทั้งยังมีโอกาสติดตาม ครู อบ ไชยวสุ นักหนังสือพิมพ์และนักเขียนอาวุโส เจ้าของนามปากกา "ฮิวเมอร์ริสต์" ไปตามหนังสือพิมพ์และโรงพิมพ์ต่างๆ เนื่องจากครูอบ เป็นนักเขียนที่รอบรู้ ความสามารถในภาษาสูง และโด่งดังในการเขียนนิยาย เรื่องที่ให้อารมณ์ขัน ประยูร จรรยาวงษ์ จึงซึมซับเอาจิตใจในการเป็นนักเขียน นักหนังสือพิมพ์และอารมณ์ขันของท่านประกอบเข้ากับอารมณ์หรือความรู้ของตนมาสะท้อนออกทางการ์ตูนได้หลากหลายลีลา แม้ว่าอาชีพนักเขียนและนักหนังสือพิมพ์จะเป็นอาชีพที่คนสมัยนั้น ถือว่าไส้แห้งก็ตาม แต่ประยูร จรรยาวงษ์ ก็ได้ลาออกจากงานที่การรถไฟแห่งประเทศไทย เข้ามาทำหนังสือพิมพ์ด้วยใจรัก
ในปี พ.ศ. ๒๔๘๒ หนังสือพิมพ์สุภาพบุรุษประชามิตร ลงพิมพ์การ์ตูนเรื่อง "จันทโครบ" ที่ใช้บทลิเกบรรยายเรื่อง ฉาก และคำพูดของตัวละคร ปรากฏว่า ผู้คนชอบกันมาก เรื่องนี้จึงเป็นการ์ตูนเรื่องแรกที่สร้างชื่อเสียงให้ประยูร จรรยาวงษ์ โด่งดัง หนังสือพิมพ์สุภาพบุรุษประชามิตร ยังเป็นแหล่งกำเนิดของตัวการ์ตูนสำคัญในชีวิตของประยูร จรรยาวงษ์ นั่นคือ "ศุขเล็ก" พระเอกลิเก(การ์ตูน) ชื่อดังซึ่งล้อเลียนมาจากยอดนักมวยไทยสมัยนั้นคือ "สุข ปราสาทหินพิมาย" หรือ "ยักษ์สุข" นั่นเอง อย่างไรก็ตาม ประยูร จรรยาวงษ์ เคยกล่าวไว้ในการ์ตูนเรื่องยาวว่า "เรื่องลักษณวงศ์ เป็นเรื่องที่ผมรักที่สุดเรื่องหนึ่งในการเขียนการ์ตูนของผม เพราะลีลาของเนื่อเรื่องก็ดี ตลอดจนอารมณ์ของผมในระยะการเขียนเรื่องนี้ อยู่ในภาวะที่สงบและเป็นสุข ฉะนั้นการ์ตูนเรื่องยาว เรื่องลักษณวงศ์จึงออกมาในรูปแบบที่สมบูรณ์พอควร..."
ประยูร จรรยาวงษ์ ไม่เป็นเพียงแต่เขียนการ์ตูนเท่านั้น ยังเคยเป็นบรรณาธิการหนังสือพิมพ์ด้วยตัวเอง หลังสงครามโลกครั้งที่ ๒ สงบลง ได้ไปเป็นบรรณาธิการหนังสือพิมพ์อโยธยาอยู่ระยะหนึ่ง ต่อมาอารีย์ ลีวีระ ชวนให้มาร่วมก่อตั้งหนังสือพิมพ์ สยามนิกร และพิมพ์ไทย ที่โด่งดังสมัยนั้น จนในที่สุด อารีย์ ลีวีระ ก็ถูกลอบสังหารด้วยอิทธิพลทางการเมืองถึงแก่กรรม นอกจากนี้ ประยูร จรรยาวงษ์ ยังเคยเป็นบรรณาธิการ สยามสมัยรายสัปดาห์ ด้วย
การเสียชีวิตของ อารีย์ ลีวีระ ทำให้ต้องย้ายมาทำงานที่หนังสือพิมพ์เสียงอ่างทอง แล้วไปเขียนการ์ตูนการเมืองประจำที่หนังสือพิมพ์ สยามรัฐ ของ ม.ร.ว. คึกฤทธิ์ ปราโมช ก่อนกลับมาทำงานอย่างยืนยาวที่หนังสือพิมพ์ ไทยรัฐ จนถึงแก่กรรม สำหรับผลงานที่แสดงถึงความสามารถ และฝีไม้ลายมือของ ประยูร จรรยาวงษ์ ในระดับนานาชาติ ได้แก่การรับรางวัลชนะเลิศการประกวดเขียนภาพ การ์ตูนของโลกที่กรุงนิวยอร์ก ประเทศสหรัฐฯ เมื่อปี พ.ศ.๒๕๐๓ เป็นภาพการทดลองระเบิดปรมาณูลูกสุดท้าย และรางวัลแมกไซไซสาขาผู้นำชุมชนในปี พ.ศ.๒๕๑๔ ชีวิตของประยูร จรรยาวงษ์ เป็นชีวิตที่ทำงานอยู่ตลอดเวลา จนกระทั่งล้มเจ็บลงด้วยโรคเนื้องอกในต่อมน้ำเหลือง ต้องหยุดเขียนการ์ตูนและคอลัมน์ต่างๆ อย่างสิ้นเชิง ตามคำแนะนำของแพทย์ และถึงแก่กรรมในกลางดึกของวันที่ ๓ ธันวาคม ๒๕๓๕ ที่โรงพยาบาลศิริราช กรุงเทพมหานคร